Nacional inició encima del marcador con gol de Hernando Piñeros en el segundo tiempo, pero el visitante logró sacar un empate a cinco minutos del final. Además, se dio el debut en la Copa Libertadores; de aquel debut se rescata un valioso empate conseguido en el Estadio Atanasio Girardot frente al C. A. Independiente de Argentina, a la postre campeón. El primer partido disputado en el Estadio Atanasio Girardot terminó 0-0 y el marcador se repitió en el Campín, por lo tanto, el título tuvo que definirse en cancha neutral. Tras el inicio del nuevo proceso con Osorio, Nacional obtuvo su segundo título en esta era, al ganar la Copa Colombia por primera vez ante el Deportivo Pasto por marcador global de 2-0 con goles de Fernando Uribe y Juan David Valencia. Lo destacable fue la regularidad de Balassanián que continuó haciendo goles, y el marcador de punta Cristóbal Yotagrí, quien se destacó como uno de los mejores jugadores del campeonato.
Sin embargo, tras la salida del arquero Luis Largacha por indisciplina (que en ese momento era considerado el mejor arquero colombiano), el plantel se sumió en una crisis interna que repercutió en los resultados deportivos y finalizó en la novena posición. En la Copa Libertadores logró quitarle un invicto de local al Cruzeiro E. C. (que llevaba más de un año sin perder), le derrotó 3-2, con goles de Campáz y Londero, en lo que se convirtió en la primera victoria de un equipo colombiano jugando en Brasil. En la Copa Libertadores debutó el 27 de abril con derrota 0-3 frente al Deportivo Cali en Medellín. En la instancia final, quedó primero con 6 puntos, enfrentó a Millonarios y Deportivo Cali y los derrotó obteniendo así el campeonato. A pesar de que Nacional había eliminado al Marítimo de Venezuela en los octavos de final, perdió en cuartos 0-1 con América de Cali en el primer partido, y luego pierde 4-2 en la vuelta. En el último encuentro que definía el título frente al América, un gol del delantero Pedro Juan Ibargüen y un penal que fue pitado a favor de Nacional en los últimos minutos, hicieron que el América se retirara del terreno de juego antes de terminar el partido, dando como campeón al conjunto Verde.
El DC Andreu Fontàs causó baja para el resto de la temporada al sufrir un virón en LCA en el minuto 14' de juego. El partido de ida, jugado en Chapecó, terminó 2-1 a favor de Chapecoense, aunque en el juego de vuelta, en Medellín, Atlético Nacional ganó 4-1 y el global terminó 5-3 a favor del equipo Verdolaga. El partido definitivo se disputó en el Estadio Pascual Guerrero de Cali; el conjunto bogotano empezó ganando dos a cero, Nacional reaccionó en el segundo tiempo y empató el compromiso, pero a nueve minutos del final, camiseta del milan los rojos consiguieron el gol decisivo. En 1973 consiguió su segundo título local. En 1972, Nacional se mantuvo en la parte alta de la tabla de posiciones, pero al final del año sufrió un bajón en su rendimiento y quedó sin oportunidad de luchar por el título. En 1981 Nacional ganó de la mano de Zubeldía su cuarto título. Durante gran parte de la década de los cincuenta el club funcionó con el liderazgo que ejercían algunos jugadores como Humberto Álvarez y Ricardo Ruíz, pues Nacional ante la crisis económica no tenía como pagar salarios y fue gracias a la idea de crear «natilleras» que el equipo se sostuvo en el profesionalismo.
El equipo de solo colombianos arrancó bien, con buenos resultados y con gran preparación física -algo que en aquel entonces no se trabajaba en todos los equipos-. El primer año de la década empezó de forma prometedora, el club inició en la baraja de candidatos, jugaba bien y obtenía resultados positivos. Los resultados no fueron tan malos como los años anteriores y el equipo tan solo pudo terminar ubicado en mitad de tabla. 19 de octubre. El Barcelona se apuntó su segunda victoria en la Liga de Campeones al derrotar al equipo de la República Checa, Viktoria Plzeň 2-0 en el Camp Nou. Atlético Nacional, por ser el subcampeón de aquella Copa Libertadores, se enfrentó al Saprissa de Costa Rica, campeón de la Copa de Campeones de la CONCACAF 1995, en partido único, jugado en la casa de los ticos. En la Copa Libertadores de 1989 la rivalidad nació después de la eliminación del club bogotano en cuartos de final a manos de Atlético Nacional y que fue campeón más tarde. En 1971 se produjo el quiebre en la historia de Nacional. Nacional hasta la actualidad ha tenido 49 directores técnicos a lo largo de su historia.